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bt365官网前沿交叉院王博教授在Angew. Chem. Int. Ed.期刊发表重要研究成果

供稿: 前沿交叉学院、新能源前线 编辑: 朱倩云
(2018-11-29) 阅读次数:
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最近,在王波教授,陈世贞教授和马晓杰助理教授团队(共同作者)的领导下,提出了用于去除臭氧的黑色金属有机骨架MIL-100(Fe)。相关结果发表在国际顶级期刊Angew。化学。诠释。埃德。标题为“含铁金属 - 有机骨架作为一种高效的臭氧分解催化剂”。

MIL-100(Fe)在室温下的相对湿度为45%,空速为1.9×105h-1,在100小时内具有100%的持续臭氧转化效率,远远超过大多数性能,显示出优异且稳定的催化效率。 MOF优于许多吸附剂和催化剂,如活性炭和α-MnO2(12小时后分别为18%和60%)。更重要的是,该团队发现水在MOF催化的臭氧分解中起协同作用,即使在极端潮湿的条件下(例如> 90%RH)也能完全去除臭氧。为了进一步的实际应用,该团队还通过热压(HoP)方法处理MIL-100(Fe)以生产基于MOF的催化过滤器;作为面膜上的过滤器,它显示出低浓度臭氧几乎完全受到保护。该研究证明了MOF在臭氧污染控制方面的巨大潜力,并为臭氧分解催化剂的设计提供了新的见解。

地面臭氧是世界上主要的空气污染物之一,由于其高反应性和强氧化能力,直接导致光化学烟雾。长期接触臭氧会导致严重的肺损伤,并增加呼吸道疾病导致的过早死亡风险。臭氧去除的主要方法是活性炭吸附,化学吸附和催化分解。吸附剂再生和废物处理的不可避免的问题意味着多相催化是目前最有效的方法。迄今为止,通过使用贵金属和过渡金属氧化物作为催化剂分解来消除臭氧。在这些报道的催化剂中,MnO2具有良好的分解活性和低成本。然而,由于吸附在表面上的氧物质的积累,其活性急剧下降。更重要的是,由于在反应性位点水的竞争性吸附,MnO2在水蒸气存在下表现出降低的活性。尽管贵金属催化剂一直是人们关注的焦点,以便在高湿度环境中获得良好的活性,但贵金属的大规模应用由于其高成本和稀缺性而受到限制。因此,非常有必要开发在潮湿环境中具有优异活性和稳定性能的非贵金属催化剂。

图1 MIL-100(Fe)作为臭氧分解的催化剂

图2 MIL-100(Fe)物理性质和臭氧转化率

(a)MIL-100(Fe)的臭氧转化率。 b)模拟的,合成的和臭氧暴露的MIL-100(Fe)的粉末XRD图案。 c)在暴露于臭氧之前和之后,MIL-100(Fe)的N2吸附等温线。插图:MIL-100(Fe)的孔径分布。 d)MIL-100(Fe),α-MnO 2,活性炭,α-Fe 2 O 3和β-MnO 2的臭氧转化率。条件:用0.27g石英砂稀释的0.03g催化剂,C(O3)=45ppm,流速='1000mL'min-1,RH='45%,室温。 )

图3:在不同的高湿度环境中将MIL-100(Fe)转化为臭氧

(a)MIL-100(Fe)的臭氧转化率为< 5%RH,20%RH,30%RH,40%RH,>分别为90%RH。 b)在交替相对湿度下对MIL-100(Fe)进行臭氧转化。 c)在MIL-100(Fe)催化臭氧分解过程中优化沿路径稳定点的结构和相应的势能曲线。蓝色和红色线分别代表六倍和四倍MIL-100(Fe)氢氧化物配合物的能级。实验条件:用0.27g石英砂稀释0.03g催化剂,C(O3)=45ppm,流速='1000mL'min-1,RH='45%,室温。 )

图4 MOFilter生产及其应用测试

(a,b)包含MOFilter的MOFilter和面罩的照片。 c)MOFilter的SEM图像。 d)(c)中框的放大图像。 e)模拟MIL-100(Fe),非织造布和MOFilter的XRD图案。 f)MOFilter上的臭氧去除,入口臭氧浓度为200ppb,室温下RH为45%。 )

该团队探索了使用MOF进行催化臭氧分解的可能性和详细机制。研究了在潮湿环境中的催化活性,并且发现使用MIL-100(Fe)的臭氧去除效率可以达到100%并且在45%RH的高流速下持续超过100小时。通过与多孔吸附剂(活性炭)和过渡金属氧化物催化剂(α-MnO2)的比较进一步验证了MIL-100(Fe)的优异活性,其用臭氧快速失活并在12小时内降至18。 %和60%。已经发现,当使用MOF作为活性催化剂时,水的存在有助于消除臭氧并使臭氧在40%至90%以上的相对湿度范围内完全分解。此外,MOFilter已被制造并用作掩模中的过滤层,以防止低水平的臭氧。这些发现强调了MOF对污染控制的重要性,并可能为开发其他臭氧分解催化剂开辟新的可能性。

文献链接:含铁金属 - 有机骨架作为一种高效的臭氧分解催化剂(Angew.Chem.Int.Ed。,2018,DOI: 10.1002/anie.201810268)

【个人简介】

王波于2004年毕业于北京大学化学学院,获得学士学位。他于2006年毕业于密歇根大学,获得理学硕士学位。 2008年,他毕业于加州大学洛杉矶分校化学系,获博士学位。

2008 - 2011年,他在德国巴斯夫担任研究员和项目负责人。 2011年底,他加入了bt365网站化学学院。现任北京科技大学会员,特聘教授,爆炸科学与技术国家重点实验室防护技术领域学术带头人。 2015年,他获得了中国化学会青年化学奖。 2016年,他被授予全国杰出青年科学基金。 2017年,他被选为科技部领先的中青年科技创新人才。

在过去的五年里,他一直是JACS(7)的记者,Angew。 (4),Adv。母校。 (4),Chem。 SOC。 Rev.(2),EES(2),Chem。科学。 (2)在国际学术期刊上发表论文50余篇,其中SCI影响因子超过10.0篇。所有发表的论文已被SCI引用超过7000次,最高的单篇被引用了1800次。 ESI高度引用论文共选择了12篇以上的文章。已获批3项美国发明专利和2项中国发明专利。研究成果得到了国内外学者的广泛认可和重视,并得到了国际专业期刊的多次评审和报道。 MOF薄膜保护与检测领域的先行及其成膜理论已被国内外许多着名的MOF研究小组报道和参考,并应用于许多重要的科研和应用领域。


(审核:王博)

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